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這一時期的代表作詩集《女神》擺脫了中國傳統詩歌的束縛，充分反映了“五四”時代精神在中國文學史上開拓了新一代詩風，是當代最優秀的革命浪漫主義詩作。1923年后系統學習馬克思主義理論，提倡無產階級文學。從1926年參加北伐，任國民革命軍政治部副主任。1927年蔣介石清黨后，參加了中國共產黨領導的南昌起義。1928年2月因被國民黨政府通緝，流亡日本，埋頭研究中國古代社會，著有《中國古代社會研究》《甲骨文字研究》等重要學術著作。

1937年抗日戰爭爆發后回國，任軍事委員會政治部第三廳廳長，后改任文化工作委員會主任，團結進步文化人士從事抗日救亡運動。1946年后，站在民主運動前列，成為國民黨統治區文化界的革命旗幟。中華人民共和國成立后，當選為中華全國文學藝術界聯合會主席，1958年9月至1978年6月任中國科技大學首任校長。歷任政務院副總理兼文化教育委員會主任、中國科學院院長、全國人民代表大會常務委員會副委員長等職，當選中國共產黨第九、十、十一屆中央委員。主編《中國史稿》和《甲骨文合集》，全部作品編成《郭沫若全集》38卷。曾經是中央人民政府政務院副總理。第二部詩集《星空》中有《天上的街市》。

郭沫若是中國科學技術大學的主要創建者之一。1958年5月，為了實現科學技術的現代化，加速培養國防建設和尖端科學技術方面急需的專門人才，當時任中國科學院院長的郭沫若聯合部分著名科學家，向黨中央提出由中國科學院創辦一所新型大學的建議。建議得到黨和國家領導人劉少奇、周恩來、鄧小平、聶榮臻等的支持，以及中央書記處會議的批準。同年9月，中國科學技術大學在北京正式成立，國務院任命郭沫若兼任校長。此后，郭沫若擔任中國科學技術大學校長長達20多年，顯示出淵博的知識和深邃的教育思想。

在他的領導下，科學院貫徹“全院辦校，所系結合”的辦校方針，實施科研與教育一體化政策，充分發揮科學院各研究所師資力量雄厚、科研設備優良的優勢，全力支持科大建設;確立了教學與科研、科學與技術、理論與實踐相結合的辦學原則，倡導了“勤奮學習，紅專并進，理實交融”的優良校風，建立了培養興、邊緣、尖端科技人才的新型教育體制，形成了開明開放、兼容不同學派的民主學術氛圍，這些都在中國科大以后的辦學實踐中顯示出強大的生命力，為學校的長遠發展奠定了堅實的基礎。中國科大于建校30周年之際，在東區校園樹立郭沫若銅像。